Va ser ordenat sacerdot als vint-i-un anys i va ser nomenat Bisbe de Barcelona el 1883 i ho fou fins al seu decés el 1899. Durant el seu pontificat s’acabà la façana de la catedral, gràcies al mecenatge del banquer Manuel Girona –projecte al que s’oposà Gaudí- i foren construïdes moltes noves parròquies , com la de Sant Martí de Provençals, Sant Joan de Gràcia, Sant Vicens de Sarrià o Sant Andreu de Palomar. Durant l’epidèmia de còlera del 1885, que Gaudí va passar refugiat a Sant Feliu de Codines, el Dr. Català, junt amb altres sacerdots, religiosos i religioses, romangué a Barcelona i va ajudar heroicament els malalts de la ciutat. Així, ell mateix va ser afectat pel còlera el setembre de 1885, però sobrevisqué. Pocs mesos després, el març de 1886, autoritzà la construcció de la Capella del Santíssim Sagrament de la parròquia de Sant Feliu d’Alella, segons projecte d’Antoni Gaudí. El Dr. Català i Albosa presidí la coronació de la Mare de Déu de la Mercè, amb motiu de l’Exposició Universal de 1888; i protegí mossèn Jacint Verdaguer. Assolí una veritable popularitat, pel seu capteniment durant el còlera i com a defensor dels drets del obrers i contrari a la pena de mort. Aviat va mostrar el seu interès per les obres de la Sagrada Família, i el 30 de juny de 1890 va signar una conciliació amb els fundadors, Josep Maria Bocabella i el seu gendre Manuel de Dalmases, sobre les obres del Temple i les almoines amb què es bastia. A la mort de la filla de Bocabella, el 1893, el Dr. Català volgué que el Bisbat de Barcelona es feu càrrec del Temple, en el qual semblava interessat alguna congregació religiosa. Negocià amb els tutors dels orfes Dalmases el seu estatus, segons el dret civil català i el 1895 arribà a un pacte amb ells sobre “El Propagador”, l’Associació de Devots de Sant Josep i el Temple. La revista quedà en mans de l’editorial “Herederos de la Vda. Pla”, propietat de la família; i l’Associació i el Temple passaren definitivament al Bisbat de Barcelona. El Dr. Català emeté un decret reorganitzant l’obra “d’aquesta sumptuosa i artística fàbrica, joia de l’arquitectura moderna i admiració de propis i forans”, passant –la de fundació particular a obra diocesana. Creà, doncs, la Junta d’Obres, de la qual assumia la presidència, i en va nomenar com a vocals persones favorables a Gaudí, entre ells el seu mestre Joan Martorell i Monteys. Amb el seu acord, Tomàs de Boada proposà a Lleó XIII el 1899 el seu trasllat i el de la cort pontifícia a Barcelona. El Bisbe Català té un carrer dedicat a Barcelona i un altre a la seva vila natal d'Arenys de Mar.